太平天国北伐，翁心存疏言贼氛逼近，请扼河而守，畿南直驻重兵，河南、山西、陕西各要隘并力堵截，速调驻热河、绥远之蒙古马队进口内卫京畿；京师九门严缉奸宄，运通仓存粮入城；并敕琦善、邓绍良规复扬州、镇江，为会剿江宁之计。又疏陈顺天防务，画分汛地，举行团练；府属各营旧隶总督管辖，请旨暂归调遣。未几，太平军攻打天津，僧格林沁率师进剿，命顺天府设粮台。翁心存请发内帑三十二万两、京仓米二千六百石以给军食，添制军需火药。又偕团防大臣会议京城防守事宜，举荐光禄寺卿宋晋、太仆寺卿王茂荫综理其事，并诏允行。时议行钞币，翁心存疏言：“军营搭放票钞，诸多窒碍。钞币之法，施行当有次第，此时甫经颁发，并未试用，势难骤用之军营。”诏斥为阻挠，即责筹次等施行之法，俾无阻滞。言官论通州捕役勾结土匪行劫，命刑部侍郎文瑞讯问得实，翁心存以徇私包庇革职。

咸丰四年（1854），起授吏部侍郎，调户部侍郎，擢兵部尚书，调吏部尚书。

咸丰六年（1856），疏陈江南军事，略曰：“苏、松、常、太三府一州，及浙之杭、嘉、湖三府，久为贼所窥伺。今宁国先陷，逼近宜兴，向荣近守丹阳，溧水、句容相继失守，宜责向荣严扼丹阳，令张国梁率精兵驻宜兴扼东坝，别简水师驻太湖，庶苏、常两郡可保无事。又近有按亩捐输，失政体，竭民财，请查明停止。”是年冬，兼翰林院掌院学士，以吏部尚书协办大学士，寻调户部尚书。

咸丰八年（1858），充上书房总师傅。英法联军北犯，天津戒严。翁心存疏请圣驾还宫，以定众志，力言京师重地，不可驻外国领事；长江形势不可失；绥芬边地不可捐；兵费不可再偿；传教不可推广；和议难成，宜速进剿。湖北巡抚胡林翼奏除漕务中饱之弊，请改徵折色。翁心存力赞其议；由部定章程五事，满、汉兵粮折价支给，上下衙门一切陋规概行裁革焉。拜体仁阁大学士，管理户部。与肃顺成为同僚，产生不和，屡次乞病辞职，不许。

咸丰九年（1859），复固请，乃予告去职。

咸丰十年（1860），户部迭兴大狱，肃顺主之，多所罗织。怡亲王载垣等会鞫，谓司员忠麟、王熙震以短号钞兑换长号，曾面启翁心存，翁心存回奏部院事非一二人所能专政，断无立谈数语改旧章之理。载垣等遂请褫顶带归案讯质，咸丰帝鉴其诬，仅以失察议处，免传讯，议降五级，改俟补官，革职留任。复以五“宇”商号添支经费，翁心存驳令议减，未陈奏，司员即列入奏销，下严议，革职留任。是年秋，咸丰帝逃往热河，翁心存上疏切谏。

咸丰十一年（1861），咸丰帝驾崩，梓宫还京，翁心存偕诸臣迎谒，特诏起用，以大学士衔管理工部。疏举人材，诏嘉其不失以人事君之义。又疏言：“东南之民乡义甚坚，各郡县陷后，流亡渡江者，日夜思招练义勇，克复乡里。请敕曾国藩择能办贼者驰赴通州东台，收拾将散之人心，激励方兴之义旅，进捣苏、常，退保下河。上海一隅赋税所出，宜取江海关无穷之利，以供曾国藩有用之兵。”疏上，被嘉纳。

同治元年（1862），入直弘德殿，偕祁俊藻等授同治帝读书。两宫皇太后慎重师傅之选，倚畀弥笃。是年冬，寝疾，子安徽巡抚翁同书方缘事系狱，诏暂释侍疾。寻卒，优诏赐恤，称其“品端学粹，守正不阿”，赠太保，入祀贤良祠，谥文端。赐其孙翁曾源进士，翁曾荣举人，翁曾纯、翁曾桂并以原官即用，翁曾翰赐内阁中书。逾年，文宗实录告成，以翁心存曾充监修总裁，赐祭一坛。

父：翁咸封

长子：翁同书

子：翁同龢

子：翁同爵

孙：翁曾源

孙：翁曾纯

孙：翁曾桂

孙：翁曾翰

《清史稿》：祁俊藻、彭蕴章皆久领枢务，翁心存数论军事，久筦度支。三人者并与肃顺不协，先后去位；同治初元，联翩复起。俊藻、心存三朝耆硕，辅导冲主，一时清望所归焉。

翁同龢之父。道光二年（1822）进士。历仕工部、刑部、兵部、吏部尚书。咸丰八年（1858）授体仁阁大学士。刻印图书极富，抄本有宋魏了翁《毛诗要义》、《尚书要义》、《周易要义》、《春秋左传要义》等宋、元、明本数百卷。是翁氏藏书的始祖。早年家境贫寒，不得已来到当地藏书楼校勘书籍。借藏图书渐多，才学渐长，对版本、校勘、鉴赏等都很精通。同治年间，入值弘德殿，授读同治帝。其地位、才学，为其藏书提供了极大方便。道光年间，社会动荡，藏书家的传世珍藏多有散出，他乘机出价收购了同邑著名藏书家陈揆“稽瑞楼”藏书，有藏书共4万余册，由此奠定了翁氏藏书基础，建藏书楼曰“知止斋”、“陔华吟馆”。有三子，即翁同书、翁同爵、翁同龢。去世后，藏书多传给了长子翁同书。翁同书去世后，将全部藏书传给了翁同龢。其大部分藏书由孙辈翁之熹于1949年后捐献给北京图书馆。著作有《知止斋遗集》、《知止斋日记》、《知止斋文集》等。